福島第一原発港湾から流出した放射性ストロンチウムSr(Sr)量の経時変化の推定; 原発事故から2022年3月までの流出量変化の分析と福島沿岸および沖合への環境影響評価

町田 昌彦; 岩田 亜矢子; 山田 進; 乙坂 重嘉*; 小林 卓也; 船坂 英之*; 森田 貴己*

日本原子力学会和文論文誌(インターネット), 22(4), p.119 - 139, 2023/11

https://doi.org/10.3327/taesj.J22.016

本論文では、2013年6月から2022年3月までの福島第一原子力発電所(1F)港湾からのSrの月間流出量を、港湾内のSrのモニタリング結果からボロノイ分割法を使用して推定した。その結果、2015年の海側遮水壁閉合が、流出量の削減に最も効果的であったことがわかった。また、福島沿岸および沖合のバックグラウンドレベルから放射能濃度の上昇を観察するために必要な月間流出量を推定し、事故後の流出量の変遷と沿岸および沖合での放射能濃度の変化について議論した。これらの結果は、1Fに蓄積された処理水の今後の放流計画に対する環境影響を考慮する上で重要と考えられる。

Chemical trapping of Sr vapor species by Zircaloy cladding under a specific chemical condition

Mohamad, A.*; 中島 邦久; 鈴木 恵理子; 三輪 周平; 逢坂 正彦; 大石 佑治*; 牟田 浩明*; 黒崎 健*

Proceedings of International Topical Workshop on Fukushima Decommissioning Research (FDR 2019) (Internet), 4 Pages, 2019/05

福島原子力発電所事故では、炉心への海水注入により揮発性のSrClが生成し、不揮発性グループに分類されていたSrが、燃料から放出され、ステンレス鋼やジルカロイ(Zry)のような原子炉構造材と化学反応を引き起こした可能性がある。そして、このような反応は、炉内のSr分布に変化をもたらすと考えられたため、SrとZryとの化学反応に関する実験を行った。その結果、燃料からの放出直後にSr蒸気が化学的にジルカロイ被覆管にトラップされ、デブリの酸化物相中に優先的に保持される可能性のあることが分かった。

多段濃縮分離機構を備えるICP-MSによる放射性ストロンチウム分析

高貝 慶隆*; 古川 真*; 亀尾 裕; 松枝 誠; 鈴木 勝彦*

分析化学, 66(4), p.223 - 231, 2017/04

https://doi.org/10.2116/bunsekikagaku.66.223

2つ以上の異なる原理による濃縮法や分離法を結合したカスケード濃縮分離法は、分析機器の感度と分析性能を飛躍的に向上させることができる。本論文では、東日本大震災による東京電力福島第一原子力発電所事故を発端として開発されたカスケード濃縮分離法を内蔵したICP-MSによる放射性ストロンチウム(Sr)分析法について論じた。併せて、本分析法の特徴である混合ガス効果、内標準補正シグナル積算法、スプリットラインを利用する定量と回収率の同時測定法などについて総説した。これらを統合して使用する本分析法のSrに対する検出下限値は、20分程度の測定で0.056ppq(0.28Bq/L)が達成可能である。また繰り返し分析精度(n=10)は、10ppq(50Bq/L)に対して相対標準偏差2.9%が得られる。

Radiation-damage resistance in phyllosilicate minerals from first principles and implications for radiocesium and strontium retention in soils

Sassi, M.*; Rosso, K. M.*; 奥村 雅彦; 町田 昌彦

Clays and Clay Minerals, 64(2), p.108 - 114, 2016/04

https://doi.org/10.1346/CCMN.2016.0640203

東京電力福島第一原子力発電所事故によって環境中に放出された放射性セシウムと放射性ストロンチウムは表層土壌中粘土鉱物に強く吸着していることがわかっている。住民に対する追加被曝線量低減のため、大規模な除染が行われ、表層土壌が取り除かれ、中間貯蔵施設に長期保存される予定である。しかし、長期保管中の放射性セシウムと放射性ストロンチウムの安定性についてはこれまで議論されてこなかった。そこで、本論文では、粘土鉱物中で放射性セシウムと放射性ストロンチウムが崩壊した場合の粘土鉱物の構造安定性を第一原理分子動力学を用いて評価した。その結果、それらの放射性核種の崩壊によって粘土鉱物の構造が変化してしまう可能性があることがわかった。

Determination of low-level radiostrontium, with emphasis on pre-concentration of Sr from large volume of freshwater sample using Powdex resin

富田 純平; 山本 政儀*; 野崎 天生; 谷村 嘉彦*; 大石 哲也

Journal of Environmental Radioactivity, 146, p.88 - 93, 2015/08

https://doi.org/10.1016/j.jenvrad.2015.04.011

An improved analytical method was developed for determining of low levels of radiostrontium in environmental freshwater samples. Emphasis was placed to the in situ pre-concentration of radiostrontium with Powdex resin in large volumes (100-300 L) of freshwater samples from many locations without using of deleterious substances such as NaOH and mineral acids. Measuring electric conductivity (EC) of water samples enabled the estimation of the amount of Powdex resin required for quantitative recovery of Sr from the large water samples in the field. The Powdex resin that adsorbed Sr was brought back to the laboratory, and Sr adsorbed in the resin was eluted by 8 M HNO together with Sr carrier added. Strontium was radiochemically separated by the cation exchange method for counting after removal of most of the Ca using Ca(OH) precipitation. Through the procedure the Sr chemical yield was 88% on average. This analytical method was verified by analyzing 170 L of water samples with different salinity values, to which a known amount of Sr was added. The detection limits of Sr activities obtained using the 170 L water samples was estimated to be approximately 0.1 mBq L for a counting time of 100 min. The method was also applied to environmental samples collected from Ibaraki and Fukushima prefectures; their Sr activities ranged from 0.16 to 0.93 mBq L.

High-temperature XAFS study of solid and molten SrCl

岡本 芳浩; 矢板 毅; 湊 和生

Journal of Non-Crystalline Solids, 333(2), p.182 - 186, 2004/02

https://doi.org/10.1016/j.jnoncrysol.2003.09.059

塩化ストロンチウムの高温固体及び融体の放射光XAFS測定を行い、その局所構造の変化を調べた。融点より低い温度で超イオン伝導状態の測定を行い、1000Cで融体の測定を実施した。融体のXAFSデータのカーブフィッティング解析の結果、最近接のSr-Cl距離及び配位数は、2.99及び6.6であることがわかった。分子動力学計算からXAFS関数を計算し、実験データと比較を試みた。

Anthropogenic radionuclides in sediment in the Japan Sea

乙坂 重嘉; 荒巻 能史*; 鈴木 崇史; 小林 卓也; 伊藤 集通; 外川 織彦; Chaykovskaya, E. L.*; Dunaev, A. L.*; Karasev, E. V.*; Novichkov, V. P.*; et al.

Proceedings of International Symposium on Radioecology and Environmental Dosimetry, p.390 - 395, 2003/10

1998年から2002年の間に、国際科学技術センター(ISTC)とのパートナープロジェクト及び、文部科学省からの受託研究のもとで、海底堆積物の採取と堆積物中の放射性核種の分析が行われた。本研究では、日本海の22測点における人為起源放射性核種(Cs-137, Sr-90及びPu-239+240)の分析結果を報告し、その分布と蓄積過程について議論する。日本海盆と大和海盆におけるCs-137の平均濃度は、それぞれ、1.00.3, 1.01.8Bq/kgであった。両海盆間で、堆積物中の放射性核種濃度に有意な差はなかったが、放射性核種濃度の分布には異なる特徴が見られた。日本海盆では、放射性核種濃度の水平分布の変動は小さかった。その一方で、大和海盆では、一部の測点で局所的に高い比放射能が観測された以外は、ほとんどの測点で有意な放射能は検出されなかった。日本海の堆積物中で最も高い放射能濃度は、大和海盆の南東縁辺で観測され、その濃度は、Cs-137が6.50.6Bq/kg、Sr-90が1.40.2Bq/kg、Pu-239+240が1.60.1Bq/kgであった。日本海盆と大和海盆では、それぞれ特有の人為起源放射性核種の蓄積メカニズムが働いていたことが示唆された。

Migration behavior of stable and radioactive strontium in natural aquifer

田中 忠夫; 向井 雅之; 前田 敏克; 宗像 雅広; 松本 潤子; 小川 弘道; 馬場 恒孝*; Wang, Z.*; Yang, Y.*; Zhao, Y.*

Proceedings of International Symposium on Radioecology and Environmental Dosimetry, p.179 - 184, 2003/00

実際の帯水層における安定同位体Sr及び放射性同位体Srの移行挙動を比較し、安定同位体を利用した野外核種移行試験の成立性について検討した。同位体移行試験は中国輻射防護研究院の野外試験場の地下30mに位置する帯水層中において実施した。安定同位体を用いる試験では検出感度の問題から高濃度領域で試験を行う必要があるが、そのような場合は放射性同位体を用いるトレーサ量領域とは生起する反応が必ずしも同一ではない可能性がある。実際に、環境中Srより高い濃度条件で実施する安定同位体Srの移行はSrの移行より大きかった。この違いは、元素濃度や共存イオン濃度等に起因し、それらを考慮した分配係数を用いることにより吸着現象を定量的に解釈できることを明らかにした。我が国では、安定同位体元素を用いた野外試験や大型カラム試験によって環境中における放射性核種の移行挙動を立証している場合があるが、これらの試験結果は核種移行の予測の信頼性を検証する手法として有効であることを支持するものである。

セメント系材料に対する核種の収着データベースの整備

加藤 大生*; 嶺 達也*; 三原 守弘; 大井 貴夫; 本田 明

JNC TN8400 2001-029, 63 Pages, 2002/01

JNC-TN8400-2001-029.pdf:1.81MB

TRU廃棄物の処分システムにはセメント系材料の使用が考えられている。セメント系材料には収着により核種の移行を遅延させる機能が期待されている。このため、TRU廃棄物の処分システムの評価においては、セメント系材料に対する核種の分配係数Kd が重要なパラメータとなる。セメント系材料に対する核種の収着に関する研究は、国内外で数多く報告されている。したがって、既存の知見を整理し、核種の分配係数を把握しておく必要がある。本報告では、性能評価上重要となるC, Cl, Ni, Se, Sr, Zr, Nb, Mo, Tc, Sn, I, Cs, Sm, Pb, Ra, Ac, Th, Pa, U,Np, Pu, Am, Cm 等の元素を対象として、セメント系材料に対する分配係数を文献及び内部実験結果から抽出・整理し、収着データベース(SDB)としてまとめた。SDB 整備の過程で、Se, Tc, Pa, U, Pu, Np 等といった実験雰囲気や酸化還元電位により化学形態が変化すると考えられる元素について、実験雰囲気が制御された条件で得られた分配係数はいくらかあるももの、酸化還元電位が制御された条件で得られた分配係数はほとんどないことを把握した。また、Se, Mo, Sm, Cm, Ac の分配係数がこれまで測定されていないことが分かった。これらの元素のうち、Se及びMo について、OPC(普通ポルトランドセメント)に対する分配係数をバッチ収着実験により取得し、SDB に反映した。

日本における環境要素間のアクチニド元素の移行挙動に関する研究(2)

工藤 章*; 藤川 陽子*

JNC TJ8400 2000-010, 67 Pages, 2000/02

JNC-TJ8400-2000-010.pdf:2.17MB

本書では、前半部分において「長崎原爆プルトニウムの放出と環境中の移動性」について、後半部分において「わが国のファーフィールドにおける放射性核種移行研究の到達点」についての研究成果を報告する。長崎県長崎市西山地区で450cmの深さまでの不飽和帯土のコアを採取し、90Sr、137Cs、239+240Puの鉛直分布を決定した。その結果、大部分の放射性核種は、地表から30cmの層に見出された。しかしながら、90Srと239+240Puは、200cm以深の地下水からも発見された。137Csは、地表面から40cm位深、あるいは地下水中には見出せなかった。これらのことから、全239+240Puの3%は、土壌表層に留まる残り97%のプルトニウムよりも速く、土壌中を移行していることを示している。また、1945年の長崎フォールアウトを示す137Csと239+240Puのシャープなピークが、西山貯水池の堆積物コアから見つかった。一方、90Srはその堆積物中を移動するため、1945年に堆積した層にはピークを見出すことが出来なかった。さらに、239+240Puは1945年よりも古い年代の層でも見つかった。一方、年輪中の239+240Puは、堆積物コアとほぼ同様の分布をしていたが、極めて微量の239+240Pu(1%程度)は1945年の年輪よりも内側から発見された。これら事象より環境中の移動性239+240Puの存在を推定した。報告書の後半部分においては、「地層処分研究開発第2次とりまとめ」および現状の放射能移行評価研究について、特に天然バリア(例えば、ファーフィールド)および地表生態圏を対象とした放射能移行モデルを中心にレビューを行い、今後の地層処分の環境安全評価に関連して進めるべき環境関連研究の方向について検討した。その中では、Genericな安全評価研究からサイト特異的な安全評価研究への移行を中心に、説明的モデル、スクリーニングモデル、予測モデルといった目的別モデルの適用手順、モデル予測と安全評価にまつわる不確実性への対処手順、そして安全評価の予測に対する信頼性向上の手順としてわが国の野外条件下で取得された物質移行データによるモデル検証の必要性について議論を行った。